非水系超级电容器(SCs)由于其宽工作电压，已成为便携式电子器件和新能源汽车应用的主要储能设备。然而，由于其安全性、高经济成本和对环境不友好等缺点阻碍了其进一步发展。水系超级电容器因其电解液具有低成本、高离子电导率、安全、环保等优点，成为非水系电解液的良好替代。但水系电解液有限的电化学稳定窗口（1.23 V）限制了它们的规模化应用。为此，研究者通过使用盐包水（WIS）电解液来减少溶剂化鞘层中的水分子，从而扩宽水系电解液的电化学稳定窗口。然而，使用这种高成本和高粘度的WIS电解液不可避免的牺牲了水系超级电容器的高功率特性和循环寿命。因此，开发一种宽电压、低成本、高性能的水系电解液已迫在眉睫。
鉴于此，西安交通大学化学学院杜显锋教授和熊礼龙副教授团队，与西安交通大学化学学院苏亚琼研究员团队提出了一种低盐浓度(1 m Na2SO4)水系电解液，可实现3.2 V的高工作电压。这种电解液是以乙二醇（EG）作为添加剂与阳离子配位来抑制水分子在电极表面的分解。苏亚琼研究员团队借助超级计算设备，采用密度泛函理论(DFT)模型对电解质的溶剂化结构进行了理论模拟，表明EG在电极表面的吸附能力优于水分子，这一结果进一步证明，EG的添加不仅降低了电极表面的水分子含量，而且提高了电解液的电化学稳定窗口。以此电解液组装的器件在3.2 V工作电压下，循环10,000次后库仑效率高达95%，容量保持率接近100%。得益于EG的低冰点，组装的器件在-40℃下，容量保持率仅减少5%。此外，由于EG的高沸点，即使在90℃的高温下，经过10000次循环后，容量保持率高达90%以上。本研究为进一步扩大低浓度水系电解液的电化学稳定窗口提供策略，并有望从推动高工作电压、宽温度、低成本、高安全性的水系电解液进入实际应用的角度取代商业有机电解液。
该研究成果以“Ultrahigh-voltage aqueous electrolyte for wide-temperature supercapacitors”（《超高压水系电解液用于宽温超级电容器》）为题发表在国际期刊Journal of Materials Chemistry A 上。该论文第一作者为西安交通大学化学学院博士研究生黄珊，共同第一作者为西安交通大学化学学院博士研究生李卓、科研助理黎鹏，通讯作者为西安交通大学化学学院杜显锋教授、苏亚琼研究员、熊礼龙副教授。西安交通大学为唯一通讯单位。该研究工作是西安交通大学化学学院杜显锋教授课题组在超级电容器领域的又一研究成果，并且获得国家自然科学基金和陕西省自然科学基金重点项目的支持。论文的计算方面得到了苏亚琼研究员团队的大力支持。西安交通大学化学学院杜显锋教授和熊礼龙副教授团队长期从事电解电容器、锂（钠）离子电池、铝离子电池、超级电容器、柔性可穿戴传感器的电极材料、电介质、电解质、固体化、柔性化、一体化等研究。目前已在Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., J. Mater. Chem. A, Carbon, ACS Appl. Mater. Inter., Adv. Mater., Inorg. Chem. Front., J. Am. Ceram. Soc.等国际知名学术期刊和国际会议上发表相关研究论文60余篇，申请发明专利近50项。西安交通大学化学学院计算化学平台负责人苏亚琼研究员主要致力于电子转移理论和界面化学、以及光电能源催化和单/多原子催化理论研究，目前已在Science, Nature Comm., PNAS, JACS, Angew, ACS Catal.等国际期刊上发表文章130余篇。
论文链接：
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ta/d3ta01639k
杜显锋教授课题组主页：
http://gr.xjtu.edu.cn/web/xianfengdu
审核人：杜显锋
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