水系超级电容器(ASCs)作为一种无毒、低成本和不易燃的安全储能装置引起研究者的广泛关注。然而,阻碍其实际应用的关键问题是水固有的狭窄电化学稳定窗口(ESW) (1.23 V)。目前,许多研究人员致力于通过利用“盐中水”(WIS)电解质、引入有机添加剂等方法扩宽水系超级电容器的电化学窗口。而这些方法的缺点是成本高、毒性大,违背了绿色可持续发展的战略目标。因此,如何从环保和经济的角度赋予水系超级电容器高电压具有重要的现实意义。
针对以上问题,西安交通大学化学学院杜显锋教授团队提出了一种新的电极表面处理策略,即在铝基碳电极中引入钝化层,从而扩宽水系超级电容器的电压窗口。该钝化层可以保护集流体表面不被水分子的侵蚀,使得铝集流体表面的 HER过电位相对于增大至- 1.51 V,从而使铝基底表面分解电压变宽。此外,在活性材料中引入缺陷使得碳材料的OER过电位扩宽至1.48V。对于整个电极来说,电化学稳定窗口可被扩大至3.07V。采用广义梯度近似 (GGA)/PBE理论计算模型对电极表面修饰前后的最低未占据分子轨道(LUMO)和最高占据分子轨道(HOMO)进行模拟,结果表明引入钝化层可扩大LUMO和HOMO之间的能隙,使得水系超级电容器的电压窗口增加至3.0V。组装的水系超级电容器循环5000次后库仑效率和电容保持率分别为97%和96%。本工作从电极修饰的角度提高了水系超级电容器的电压窗口,为实现安全可靠的高压水系储能装置提供了有效的指导。
该研究成果以“Electrode Surface-Modified Strategy for Improving the Voltage of Aqueous Supercapacitors”(《提高水系超级电容器电压的电极表面修饰策略》)为题发表在国际期刊Small上(影响因子:13.3)。该论文第一作者为西安交通大学化学学院博士研究生黄珊,通讯作者为西安交通大学化学学院杜显锋教授、熊礼龙副教授,及西安交通大学机械工程学院孙孝飞教授。西安交通大学为唯一通讯单位。该研究工作是西安交通大学化学学院杜显锋教授课题组在超级电容器领域的又一研究成果,并且获得国家自然科学基金和陕西省自然科学基金重点项目的支持。西安交通大学化学学院杜显锋教授团队长期从事电解电容器、锂(钠)离子电池、铝离子电池、超级电容器、柔性可穿戴传感器的电极材料、电介质、电解质、固体化、柔性化、一体化等研究。目前已在Energy Storage Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Small, J. Mater. Chem. A, ACS Appl. Mater. Inter., Carbon, Inorg. Chem. Front., J. Am. Ceram. Soc.等国际知名学术期刊上发表相关研究论文70余篇,申请发明专利50余项,并荣获教育部科学技术进步一等奖1项。
论文链接:
https://doi.org/10.1002/smll.202306867
杜显锋教授课题组主页:
http://gr.xjtu.edu.cn/web/xianfengdu
审核人:张彦峰